Preparation and characterization of UV crosslinked alginate-based tannic acid-reinforced hydrogels

Abstract

Alginate is a commonly used biopolymer in bioprinting applications. However, alginate-based bioinks have some mechanical limitations for printing purposes. Also, existing methacrylation methods are time consuming and have low methacrylation efficiencies. Based on these facts, we focused on enhancing mechanical strength of alginate within the scope of this thesis. To do this, we applied microwave irradiation during methacrylation process of alginate and compared the efficiencies between conventional and microwave irradiation. Here, we report a significantly faster and more effective method for the controlled synthesis of methacrylated alginate (Alg-MA) by microwave energy (250 W) with approximately 80% degree of methacrylation (DM) even with a very low amount of metyhacrylation agent (aminoethyl methacrylate (AEMA)). Rheological and mechanical analyses showed that Alg-MAs synthesized by microwave irradiation allowed the formation of more elastic and stronger hydrogels with very high stability than the ones synthesized by the conventional method. Additionally, we combined these hydrogels with tannic acid by a second cross-linking in order to improve their mechanical strength and tissue integration ability. Addition of TA provided hydrogels very good mechanical strength and also antibacterial characteristics towards gram-positive and gram-negative bacteria. As a conclusion, hydrogels with mechanically superior properties and antibacterial characteristics were obtained by MW-assisted methacrylation and physical cross-linking by TA.

Aljinat biyobaskı uygulamalarında yaygın bir şekilde kullanılan bir biyopolimerdir. Fakat, aljinat bazlı biyomürekkeplerin baskı amaçları için bazı mekanik sınırlamaları mevcuttur. Ayrıca, mevcut metakrilasyon yöntemlerinin zaman alması ve metakrilasyon derecesinin düşük olması gibi sınırlamaları bulunmaktadır. Buradan hareketle, tez çalışması kapsamında aljinatın mekanik özelliklerinin iyileştirilmesi üzerine odaklanılmıştır. Bu amaçla, metakrilasyon işlemi mikrodalga enerjisi uygulanarak gerçekleştirilmiş ve geleneksel ile mikrodalga uygulamasının verimleri kıyaslanmıştır. Çalışmada, 250 W mikrodalga enerjisi uygulanarak, çok düşük metakrilatlama ajanı varlığında (AEMA) %80 metakrilatma derecesine sahip aljinat sentezi için hızlı ve etkin bir yöntem ortaya konmuştur. Reolojik ve mekanik analizlere göre, mikrodalga ile sentezlenen aljinatların geleneksel yöntemle sentezlenenlere göre daha elastik ve güçlü oldukları gözlenmiştir. Ayrıca, daha üstün mekanik özellikler ve doku entegrasyonu kabiliyetine sahip hidrojeller elde etmek amacıyla bunlar tannik asit ile etkileştirilmişler ve ikincil çapraz bağlanma ile mekanik gücün arttığı gözlenmiştir. Buna ek olarak, tannik asit etkisi ile hidrojellerin antimikrobiyal özellik kazandığı görülmüştür. Sonuç olarak, mikrodalga ve TA yardımıyla, üstün mekanik özelliklerde ve antimikrobiyal karakterde aljinat hidrojeller elde edilmiştir.